Structure reorganization within perovskite materials has attracted much attention due to its assisted appealing features in optoelectronic devices, such as achieving continue-wave laser and performance enhancement in photovoltaic devices. Unfortunately, the difficulty of controlling reorganization processing and unclear underlying mechanisms impose an impediment for taking advantage of the structural reorganization in pursuit of distinctive functions in perovskite-based devices. In this work, using above-bandgap illumination with a small energy threshold (1.6 mW cm−2 ) triggering phase transition from orthorhombic to tetragonal in CsPbBr3 is first reported. This photon-induced structure reorganization is reversible and presents a fast and controllable response (<0.5 s) to light on/off. Raman spectroscopy and density functional theory calculations reveal that such a dynamic structure reorganization is caused by the transition of torsion direction in Pb–Br octahedral, while the diffusion potential difference induced local Coulombic field is proved to drive this process. The findings provide a deep understanding for universal structure reorganization under irradiation in perovskite materials and encourage further study of the novel functions associated with structure reorganization inducing temporal behaviors in optoelectronic devices, for example variations in dielectric constant and band edge fluctuation induced Rashba effects, which show a significant influence on perovskite-based optoelectronic devices.
نمونه چکیده ترجمه متن فارسی
سازماندهی مجدد ساختار در مواد پروسکایت بعلت ویژگی های جذاب (مساعدتی) خود در دستگاه های الکترونیک نوری – مانند تحقق لیزر موج متداوم و بهبود عملکرد در دستگاه های فتوولتاییک – مورد توجه زیادی قرار گرفته است. متأسفانه دشواری کنترل پردازش سازماندهی مجدد و مکانیزم های بنیادی غیر واضح، مانعی را بر سر راه «بهره گیری از سازماندهی مجدد ساختاری در پی عملکردهای متمایز در دستگاه های مبتنی بر پروسکایت» ایجاد میکند. در مقاله حاضر ابتدا تحریک انتقال فاز از ارتورومبیک (راست محوری) به چهار وجهی در CsPbBr3، با استفاده از روشنایی بالاتر از گاف نواری (شکاف باند) با یک آستانه انرژی کوچک (1.6 mW cm 2) گزارش می گردد. این انتقال از ارتورومبیک به چهار ضلعی، معکوس پذیر است و پاسخ سریع و قابل کنترلی (<0.5 s) را نسبت به روشن/خاموش شدن لامپ نشان میدهد. محاسبات تئوری کارکردی چگالی و طیف نمایی رامان نشان میدهد که این سازماندهی مجدد پویای ساختار توسط انتقال جهت پیچش در هشت وجهی Pb-Br ایجاد میشود، در حالیکه اثبات شده است که «میدان کولنی محلی القا شده با تفاوت اختلاف پتانسیل نفوذ» این فرآیند را تحریک میکند. یافته های تحقیق حاضر درک عمیقی از سازماندهی مجدد جهانی ساختار تحت تابش دهی در مواد پروسکایت را فراهم می سازند و مطالعه بیشتر «عملکردهای جدید همراه با سازماندهی مجدد ساختار القا کننده رفتارهای موقتی در دستگاه های الکترونیک نوری را ترغیب میکنند: بعنوان مثال تغییرات در ثابت دی الکتریک و اثرات راشبا القا شده با نوسان لبه نوار، که تأثیر مهمی را بر روی دستگاه های الکترونیک نوری مبتنی بر پروسکایت نشان میدهند.